Nachwuchsgruppe „Anionen- und kationenleitende Elektrolyte für Festkörperbatterien“
Helmholtz-Institut Münster (HI MS), IEK-12, Forschungszentrum Jülich
Die Umsetzung der Energiewende und der Ausbau der Elektromobilität erfordern die Bereitstellung geeigneter Speichertechnologien wie Li-Ionen-Batterien, Oxidbatterien oder Brennstoffzellen. Die zentrale Komponente dieser Geräte ist der Elektrolyt, welcher eine hohe ionische und niedrige elektronische Leitfähigkeit aufweisen muss.
Feststoffelektrolyte haben den Vorzug höherer Stabilität und Sicherheit und können eine neue Zellchemie ermöglichen.
In der Nachwuchsgruppe „Anionen- und Kationenleitende Elektrolyte für Festkörperbatterien“ nutzen wir experimentelle und computergestützte Methoden um Feststoffelektrolyte für Energiespeichertechnologien zu untersuchen.
Ab-initio Ionenmigration in Festkörpern
Wir untersuchen Feststoffelektrolyte mit einer hohen ionischen Leitfähigkeit, wie z.B. Li+-leitendes Li1+xAlxTi2-x(PO4)3, Na+-leitendes Na1+xZr2SixP3-xO12 and O2--leitende Apatite (La8+x
B
2-ySi6O26+3/2x -y), Melilithe (La1+x
Sr1-x
Ga3O7+0.5) sowie Ceroxid (CeO2) mittels Dichtefunktionaltheorie (DFT). Die Struktur, lokale Platzenergien sowie Migrationspfade werden charakterisiert um ein tiefgreifendes Verständnis und eine Vorhersage von Eigenschaften zu ermöglichen.
Von atomarer zu makroskopischer Ebene
Berechnungen auf Grundlage der Dichtefunktionaltheorie ermöglichen die ab-initio Bestimmung von Energiebarrieren und Wechselwirkungsenergien von ionischen Defekten in Festkörpern. Die ionische Leitfähigkeit und Diffusionskoeffizienten des Materials hängen von den lokalen Energiebarrieren für die Ionenbewegung in unterschiedlichen Umgebungen ab. Die Transporteigenschaften der Festkörper können mit Hilfe von Monte Carlo oder Moleküldynamik Simulationen bestimmt werden. Mit der selbstentwickelten Monte Carlo Software „Mocassin“ führen wir Monte Carlo Simulationen zur vereinfachten Bestimmung der Defektverteilung und des Ionentransportes durch. Dies erlaubt eine Verknüpfung der atomaren Prozesse mit den makroskopischen Transportphänomenen.
Oberflächen
Die Grenzfläche zwischen Festkörperelektrode und flüssigem Elektrolyten spielt eine wesentliche Rolle für die Performance einer Lithium-Ionen-Batterie. Wir charakterisieren mittels Dichtefunktionaltheorie Oberflächen von Festkörpern (Slabs) und Wechselwirkungen mit molekularen Bestandteilen des Elektrolyten.
Synthese und Charakterisierung
Die Synthese und experimentelle Charakterisierung der Festkörper ist wesentlich für den Vergleich mit simulierten Daten. Für die Synthese stehen Sol-Gel Methoden und Festkörpersynthese zur Verfügung. Die Charakterisierung erfolgt über Röntgenbeugung und Elektronenmikroskopie zur Aufklärung der Struktur und Phasenreinheit sowie Impedanzspektroskopie und Sekundärionenmassenspektrometrie zur Beschreibung des Ionentransports.
Neuste Publikationen:
J. Schuett, T.K. Schultze, S. Grieshammer, Oxygen Ion Migration and Conductivity in LaSrGa3O7 Melilites from First Principles, Chem. Mater., 2020, 32, 11, 4442-4450.
DOI: 10.1021/acs.chemmater.9b04599
S. Grieshammer, R. de Souza, Fundamentals of electrical conduction in ceramics, in: Advanced Ceramics for Energy Conversion and Storage, ISBN: 9780081027264
H. R. Arjmandi and S. Grieshammer, Defect formation and migration in Nasicon
Li1+xAlxTi2-x(PO4)3, Phys. Chem. Chem. Phys., 2019, 21, 24232.
DOI: 10.1039/c9cp04792a
F M. Draber, C. Ader, J. Arnold, S. Eisele, S. Grieshammer, S. Yamaguchi, M. Martin, Nanoscale percolation in doped BaZrO3 for high proton mobility, Nature Materials, 2019, 19, 338.
DOI: 10.1038/s41563-019-0561-7
T. Schultze, J. Arnold, S. Grieshammer, „Ab Initio Investigation of Migration Mechanisms in La Apatites“, ACS Appl. Energy Mater. 2019, 2, 4708-4717
DOI: 10.1021/acsaem.9b00226
H. Choi, K. Bae, S. Grieshammer, G. Han, S. Park, J. Kim,D. Jang, J. Koo, J. Son, M. Martin, J. Shim, Surface Tuning of Solid Oxide Fuel Cell Cathode by Atomic Layer Deposition, Advanced energy materials 2018, 8, 1802506
DOI: 10.1002/aenm.201802506
S. Grieshammer , S. Eisele, J. Koettgen, „Modeling Oxygen Ion Migration in the CeO2–ZrO2–Y2O3 Solid Solution”, J. Phys. Chem. C, 2018, 122, 18809–18817. DOI: 10.1021/acs.jpcc.8b04361
S. Grieshammer: „Influence of the lattice constant on defects in cerium oxide“, Phys. Chem. Chem. Phys., 2018, 20, 19792.
DOI: 10.1039/C8CP03677B
A. Rossbach, F. Tietz, S. Grieshammer: „Structural and Transport Properties of Lithium-Conducting NASICON Materials“, J. Power Sources, 2018, 391, 1-9.
DOI: 10.1016/j.jpowsour.2018.04.059
J. Koettgen, S. Grieshammer, P. Hein, B. Grope, M. Nakayama, M. Martin: „Understanding the Ionic Conductivity Maximum in Doped Ceria: Trapping and Blocking“, Phys. Chem. Chem. Phys., 2018, 20, 14291 - 14321.
DOI: 10.1039/c7cp08535d